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兰州化物所在C-N键活化研究方面取得系列进展

  含氮分子作为生化过程的主要参与组分,广泛存在于自然界的生物体当中。使用含氮化合物作为原料进行化学转化,可以简化反应原料、缩短反应流程和修饰天然产物。然而由于C-N键能高,因此如何发展简单而高效的C-N键活化模式、实现其定向转化一直以来都是化学界最具挑战性的科学问题之一。特别是发展具有百分之百原子经济性的基于碳氮键活化的新反应,是现代有机合成化学重要发展方向之一。 

  中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室黄汉民研究小组致力于通过发展高效的C-N键活化新模式,制备相应的金属-碳、金属-氮活性中间体,在研究其基元反应过程的基础上,建立新型高效的催化反应,近年来取得了一系列突破性进展。他们利用C-N键活化建立了一系列新型的C-C和C-N成键反应,在《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc. 2012, 134,20613; J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 18327; J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 12490)和《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 7272)以及(Org. Lett. 2011, 13, 522; Adv. Syn. Catal. 2013, 355, 1315)等期刊上发表了一系列研究论文;通过C-N键活化发展了新型羰基化反应,研究工作发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 7657; Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 10912)上。 

  基于以上工作,应英国皇家化学会(Royal Society of Chemistry)邀请,近日黄汉民研究员在Chemical Society Reviews撰写并发表了题为“Transition-metal catalysed C–N bond activation”的综述性文章(Chem. Soc. Rev., 2016, DOI: 10.1039/c5cs00534e)。

  该综述结合其研究小组的工作特色,详细地介绍了过渡金属催化的C-N键活化反应的进展和发展进程,全面总结了C-N键活化相关反应目前存在的三大类机理;以被活化C-N键中碳原子的杂化方式和相应官能团的不同,对反应实例进行分类,分析了C-N键活化的构效关系;指出了C-N键活化领域目前存在的问题,并对该领域未来的发展进行了展望。审稿专家对该综述给予了较高的评价,一致认为该综述必将引起合成化学家的浓厚兴趣和高度关注。 

  以上工作得到了国家自然科学基金和兰州化物所“一三五”重点培育方向项目的长期支持。